ブックタイトル日本結晶学会誌Vol56No1

概要

日本結晶学会誌Vol56No1

超短パルス粉末X線回折による光励起ピコ秒構造相転移計測技術の開発図2繰り返しポンプ・プローブ測定の手順の説明.（Explanation of a procedure of repetitive pump-probe measurements.）い統計精度の計測も可能である.しかし,われわれの場合,前項で述べた理由から試料に,意図的に単結晶ではなく多結晶や粉末結晶を用いている.そのため,シングルショット回折測定では十分な統計精度が得られないため,回折強度プロファイルを数百回以上積算する必要があり,一回の照射で試料が破壊してしまう可能性のある集光させたXFELパルス光源は用いていない.したがって,ポンプ・プローブ測定の遅延時間ごとに,シングルショット回折測定を十分な統計精度が達成できる回数だけ繰り返し,これらの回折プロファイルを積算することで,フェムト秒レーザー照射後の回折強度プロファイルの時間変化を観察する方法を採っている.われわれがSACLAでのポンプ・プローブ実験で行った励起光レーザーとXFELとの繰り返し測定の手順と,遅延時間ごとに試料を移動して照射位置を変えた様子を図2に模式的に示す.試料を遅延時間ごとに移動するのは,励起レーザーおよびXFELによる損傷の影響を避けるためである.また,測定試料の励起レーザー照射による変化を確実に測定するために,励起レーザーを照射する前の状態（図中,「laser off（reference）」）と照射後に設定した遅延時間だけ経った状態（図中,「laser on（excitation）」）での回折強度を対にして繰り返し測定を行っている.このようにすることで,試料の構造変化の比較が容易になるだけでなく,試料の光による損傷やそのほかの原因による変化を測定中および測定後に確実に検出することができる.3．ポンプ・プローブ実験における時間分解能ポンプ・プローブ法の時間分解能は基本的にはポンプ光とプローブ光のパルス幅で決定される.例えば,本稿で紹介するわれわれの測定では,ポンプ光として用いる波長800 nmのTi：Sapphireレーザーのパルス幅が30 fsであり,プローブ光であるSACLAのXFELのパルス幅が約10 fsであるため, 21)われわれが目指しているピコ秒の時間分解能での測定には十分である.しかし実際の時間分解能は,パルス幅で規定される時間分解能に,ポンプ光日本結晶学会誌第56巻第1号（2014）図3励起レーザーおよびXFELの試料表面上での広がりに由来する時間分解能の見積もり.（Evaluationof time resolution due to the beam expansion ofpump-laser and XFEL beams on a sample surface.）t L, t Xは励起レーザーおよびXFELの幅,αは励起レーザーの入射方向と鉛直方向とのなす角度,ωはXFELと試料表面とのなす角度, dは試料表面の両光軸が一致する点Oから点Pまでの距離.およびプローブ光の試料上の広がりによる到達時間の差で決まる時間分解能が加わる.光が試料に対して垂直に入射する場合は,励起レーザーは試料を同時に励起することができ, XFELは同時刻に試料で起きた現象を計測することができる.しかし,光が試料表面に90°以下の角度で入射する場合は,光の試料表面への到達時間に差が生じる.その結果,実験条件によってはこの到達時間の広がりが,実験の実質的な時間分解能となる.図3に,光の試料表面上の広がりから時間分解能を具体的に見積もる方法を説明する.この光の広がりによる時間分解能は,励起光の広がりによる励起時間の幅とプローブ光の広がりによる観測時間の幅との兼ね合いで決定される.例えば,図3に示すよう17